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宮川 和也; 柏谷 公希*; 小村 悠人*; 中田 弘太郎*
Geochemical Journal, 57(5), p.155 - 175, 2023/00
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Geochemistry & Geophysics)厚い海成堆積層の深部には、地層の堆積時に取り込まれた海水が埋没続成過程で変質したと考えられる地下水(化石海水)が存在することがあり、このような場は、地層の隆起・侵食を経ても天水浸透の影響を受けず、地下水流動が緩慢であると判断される。続成過程ではケイ酸塩からの脱水などにより間隙水の塩濃度の低下などの変化が生じる。しかしながら、鉱物からの脱水反応のみでは水質変化を定量的に説明できず、水質進化の過程が明らかではない。本研究では、埋没過程におけるケイ酸塩からの脱水反応および圧密による間隙水の上方移動を考慮した解析モデルを構築し、埋没過程で生じ得る間隙水の水質進化について検討した。その結果、オパールAから石英に至る脱水反応の影響及び粘度鉱物からの脱水影響を強く受けた水質は、ボーリング調査による観測結果と近い値を示した。本解析結果は、地層の埋没続成過程において形成された化石海水の水質が地層の隆起以降現在まで保存されている可能性を示唆するものであり、化石海水が存在する場の地下水流動が緩慢であることを強く支持するものである。
resolution茶竹 俊行*; 栗原 和男; 田中 伊知朗*; Tsyba, I.*; Bau, R.*; Jenney, F. E. Jr.*; Adams, M. W. W.*; 新村 信雄
Acta Crystallographica Section D, 60(8), p.1364 - 1373, 2004/08
被引用回数：34 パーセンタイル：88.87(Biochemical Research Methods)
由来ルブレドキシンの高い熱安定性の起源を明らかにするため、その変異型に対する1.6分解能中性子結晶構造解析(重水中で結晶育成)を生体高分子用中性子回折装置BIX-3(原研原子炉JRR-3内設置)を用いて行った。
由来ルブレドキシンは、通常の熱安定性を持つ常温菌由来のルブレドキシンと異なるアミノ酸残基部分を持つ。そこで、その中で重要と考えられる3つの残基を常温菌のものに変えた変異型を発現させ、その水素結合パターンを変異の無い野生型と比較した。その結果、変異を行った残基の一つで水素結合パターンの違いが明らかになった。これをもとに熱安定性の議論を行った。一方で、このタンパク質の水素/重水素置換率の詳細も調べた。その結果、ルブレドキシンの鉄-硫黄中心(酸化還元機能を司る)にかかわる4つのシステイン残基周辺は、最も水素/重水素置換が進んでいないということがわかった。これはこの周囲の構造が安定であることを示唆している。加えて、この高分解能な中性子構造解析により、水和水の秩序性も含めた詳細な水和構造が明らかになった。
by BIX-3, a single-crystal diffractometer for biomacromolecules栗原 和男; 田中 伊知朗*; 茶竹 俊行*; Adams, M. W. W.*; Jenney, F. E. Jr.*; Moiseeva, N.*; Bau, R.*; 新村 信雄
Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 101(31), p.11215 - 11220, 2004/08
被引用回数：48 パーセンタイル：61.07(Multidisciplinary Sciences)原研原子炉JRR-3設置の生体高分子用中性子回折装置BIX-3を用いて、高い熱安定性を持つ由来ルブレドキシンの中性子結晶構造解析を行った。結晶化はH原子からのバックグラウンドを抑えるため重水中で行った。回折実験は常温で行い、1.5分解能でデータ収率81.9%を得た。立体構造モデルの精密化では、306個のH原子と50個のD原子及び37個の水和水を同定した。その結果、モデルの信頼性を示す
因子及び
因子は最終的に各々18.6%, 21.7%となった。この中性子解析により、X線解析では明確でなかったアミノ酸側鎖のO-D結合の方位を明らかにできた。また、主鎖のN-H結合のH原子は多くがD原子に置換されている一方で、その中で5つのH原子は置換されずに保たれていることがわかった。これはその周囲の高い構造安定性を示す。さらに中性子散乱密度図では、このタンパク質の高い熱安定性に寄与していると考えられているND
末端のその周囲に広がる水素結合ネットワークを詳細に明らかにすることができた。
新村 信雄; 栗原 和男; 田中 伊知朗
化学, 59(2), p.46 - 47, 2004/02
タンパク質は3次元立体構造を構築してはじめて機能(酵素反応,情報伝達等)を発揮し、それには、水素原子,水分子及び分子内,分子間水素結合が直接的,間接的に関与している。しかし、水素原子からのX線の散乱は極めて弱いので、X線結晶解析法で決定された立体構造には水素原子の位置情報が含まれない。そのため、常に水素原子が絡んだ機能解明には何らかの類推が入り、議論をあやふやにしていた嫌いがあった。これを可能にする唯一の実験手法が中性子回折法である。われわれは中性子イメージングプレート(NIP)や高性能中性子モノクロメータを開発実用化し、これらを備えた世界最高性能の中性子回折装置を原研JRR-3に設置した。原子炉からの熱中性子(波長約0.1nm)をタンパク質単結晶(1mm角が必要)に照射し、単結晶でブラグ反射した中性子をNIPで検出し、解析することで、原則的にタンパク質や水和水のすべての水素原子を決定できる。熱中性子はタンパク質結晶に放射線障害を与えないので、実験は常温下で行える。これらデータを解析することで、タンパク質や水和構造の水素原子を決定する。なお、現在世界でタンパク質の中性子回折実験ができるのは、日本の原研,フランスのラウエランジュバン研究所,アメリカのロスアラモス研究所の3か所である。
栗原 和男; 田中 伊知朗; Adams, M. W. W.*; Jenney, F. E. Jr.*; Moiseeva, N.*; Bau, R.*; 新村 信雄
Journal of the Physical Society of Japan, Vol.70, Supplement A, p.400 - 402, 2001/05
生体物質中性子回折装置BIX-3(日本原子力研究所JRR-3M 1Gサイト)を用いてルブレドキシン(超好熱菌由来、分子量約6,000、鉄-硫黄タンパク質)の中性子構造解析を現在行っている。このタンパク質は熱安定性が高く、その安定性と立体構造の関係が注目されている。今回用いた結晶の大きさは2.0
2.01.0 mmであった。データはステップスキャン法で測定し、ステップ間隔は
軸の周り0.3°とした。露出時間は1フレームにつき約60-77分であり、全体では正味約35日間測定を行った。この回折測定では、d=1.5Å付近まで(コンプリートネスは76.8%)回折点を検出することができた。構造の精密化では301個の水素原子を含めた。現在のところ、分解能=1.5ÅでR因子=24.0%, R-free因子=26.3%である。また40個の重水素原子と29個の水和水を決定している。
宮川 和也; 柏谷 公希*; 小村 悠人*; 中田 弘太郎*
no journal, ,
厚い海成堆積層の深部には、地層の堆積時に取り込まれた海水が埋没続成過程で変質したと考えられる地下水が存在することがあり、このような場は、地層の隆起・侵食を経ても天水浸透の影響を受けず、地下水流動が緩慢であると判断される。続成過程では、ケイ酸塩からの脱水などにより間隙水の塩濃度の低下などの変化が生じると考えられている。しかしながら、鉱物からの脱水反応のみでは水質変化を定量的に説明できず、水質進化の過程が明らかではない。本研究では、埋没過程におけるケイ酸塩からの脱水反応および圧密による間隙水の上方移動を考慮した解析モデルを構築し、埋没過程で生じ得る間隙水の水質進化について検討した。その結果、オパールAから石英に至る脱水反応の影響及び粘度鉱物からの脱水影響を強く受けた水質の2つの傾向が確認され、ボーリング調査による観測結果と近い値を示した。このことから、天水との混合を経ずとも、埋没続成過程において、低塩濃度且つ酸素同位体比が海水より重い水質が形成され得ることが確認された。本成果は、経産省資源エネルギー庁委託事業「令和3年度高レベル放射性廃棄物等の地層処分に関する技術開発事業」の一部である。
